Родилась она 23 ноября 1901 года в Афинах, в семье французского писателя Николая Сегура (друга Анатоля Франса) и гречанки Анастасии Диомид Кириакос. Родители с раннего возраста заметили у дочери необыкновенную тягу к рисованию, и всячески способствовали дальнейшему расцвету её таланта.
Она была иллюстратором детских книг в течение двух десятилетий после Второй Мировой Войны. Её первая книга – «Приключения Котонне» (история кролика) была издана, когда ей было 29 лет с последующими двумя продолжениями, «Котонне», «Лётчик Котонне в Америке». Её более ранние иллюстрации были просты и очаровательны и очень отличаются от работ, которые последовали дальше, в красивой и причудливо детализированной манере. В 1949 Адриенн Сегюр создала цветные и чёрно-белые иллюстрации к книге Льюиса Керолла «Алиса в стране чудес», считающиеся её шедевром по образности и фантазии. Она проиллюстрировала самую добрую сказку немецкого писателя Э.-Т.-А. Гофмана (1776-1822) "Щелкунчик и Мышиный Король", сочетающую тонкую иронию и причудливую фантазию, в которой волшебство естественно вливается в быт почтенного бюргерского семейства.
Адриенн Сегюр нарисовала иллюстрации к «Снежной королеве и другим историям», «Моей большой книге кошачьих историй» и «Миша, коричневый медвежонок». «Золотая книга сказок» - лучшая и самая последовательная работа Сегюр. Кроме того она является автором по крайней мере одной рекламы драгоценностей для Van Cleef & Arpel — копия которой была найдена авторами Эллен Кушнер и Делией Шермэн в Париже в издательстве у Сены.
Остались книги сказок, которые переиздаются во всём мире.